Кирило був гуманітарієм - здобув освіту в школі при імператорському дворі Константинополя, а згодом працював патріаршим бібліотекарем і викладав філософію, а потім перебував навіть на дипломатичній службі, Мефодій був спочатку військовим, правителем однієї з слов'янських областей поблизу Солуня. Військова кар'єра його не задовольняла, і він став ченцем, а незабаром і ігуменом одного з монастирів в Малій Азії.

Вони об'єдналися в просвітницькій діяльності - переводили на слов'янську мову богослужбові книги, самі писали оригінальні твори, проповідували православ'я, виступаючи проти німецького католицького духовенства, відкривали при церквах школи, готували учнів. Вони привели в порядок слов'янський алфавіт і переклали на церковнослов'янську (староболгарська) мову Євангеліє. На початок XI ст. на Русі використовувалися дві системи письма - кирилиця і глаголиця. Певною перевагою кирилиці перед глаголицею було відносно просте накреслення літер. Автором глаголиці вважають Кирила, згодом глаголиця лягла в основу кирилиці, на основі якої склалися алфавіти багатьох народів - українців, білорусів, росіян, болгар, македонців, сербів, чорногорців, а також азбуки деяких народів Середньої Азії. 

Існує думка, що кирилиця прийшла в Київську Русь з Болгарії разом з старослов'янським богослужнимі книгами після офіційного прийняття християнства в 988 році. Найдавнішою точно датованою кириличної книгою є давньоруське Остромирове Євангеліє 1056-1057 років.

Щорічно 24 травня у всіх слов'янських країнах вшановують пам'ять святих Кирила і Мефодія, а також День слов'янської писемності і культури.